中國教育報-中國教育新聞網(wǎng)訊(記者 周洪松)近日,河北師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院團(tuán)簇分子材料科研團(tuán)隊在金屬有機(jī)框架材料電催化領(lǐng)域研究取得重要進(jìn)展,相關(guān)研究成果論文在國際化學(xué)領(lǐng)域頂級學(xué)術(shù)期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表,河北師范大學(xué)為論文獨立完成單位。
利用間歇性可再生能源,通過電化學(xué)還原法把CO2轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品與燃料(CO2RR),是一個極具前沿性的研究課題。此反應(yīng)高度依賴兼具超高活性、選擇性及穩(wěn)定性的電催化劑。針對該難題,河北師大研究團(tuán)隊提出“配體工程”策略:以Ag12簇作為金屬節(jié)點,通過引入不同電子特性配體,構(gòu)建出配位微環(huán)境可調(diào)控的銀簇基MOF結(jié)構(gòu),從而實現(xiàn)了金屬位點d帶中心的精準(zhǔn)調(diào)控。該催化劑在酸性條件下呈現(xiàn)出優(yōu)異的電催化CO2還原活性,連續(xù)運行70小時性能無明顯衰減。
該團(tuán)隊研究表明咪唑配體較強(qiáng)的路易斯堿性和σ給電子能力,使Ag12簇的d帶中心顯著上移,優(yōu)化了關(guān)鍵中間體*COOH的吸附,降低了反應(yīng)能壘,從而實現(xiàn)了在強(qiáng)酸性環(huán)境高效、高選擇性還原CO2為CO。該項研究揭示了有機(jī)配體電子結(jié)構(gòu)與電催化性能的構(gòu)效關(guān)系,為設(shè)計開發(fā)具有實際應(yīng)用價值的高性能酸性CO2還原電催化劑提供了新思路與策略。
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